Капур познакомился с Гитой Бали в 1955 году на съемках фильма Rangeen Raaten, где он был главным актером, а она сыграла камео. По его словам сразу в нее влюбился. Несколько раз он предлагал ей выйти за него и она постоянно отказывала. Но он не унимался и однажды пришел к ней поздно ночью и попросил руки, тогда Гита согласилась, но с условием: или поженятся прямо сейчас, или никогда. Пошли искать храмы, но все уже были закрыты. Пришлось ждать до 4 утра, когда начнутся первые службы. Четыре месяца спустя после первой встречи они все же поженились в храме Банганга, недалеко от холма Малабар в Мумбаи. Церемония была столь неожиданной, что не нашлось даже синдура накрасить пробор новоиспеченной жены. Но Гита нашлась и вытащила из сумочки красную помаду, которой Шамми и накрасил ей по традиции пробор. Через год после свадьбы, 1 июля 1956 года в больнице Широдкара в Мумбаи, у них родился сын Адитья Радж Капур, ставший позже актером и режиссером. Пять лет спустя, в 1961 году, у них родилась дочь Канчан. Гита Бали умерла от оспы в 1965 году. Он узнал, что жену доставили в госпиталь в тяжелом состоянии, когда был на съемках фильма «Тисри манзиль» (Третий этаж). А в госпитале у Гиты была такая высокая температуа, что она бредила и никого не узнавала. Спасти ее не удалось. Капур впал в депрессию, но семья и дети были опорой. В своем интервью Шамми потом сказал, вспоминая первую жену, что он ее боготворил, а она считала его настоящим героем, и потому они были счастливы.

Чтобы скрасить одиночество, Шамми поехал в гастроли с театром своего отца Притхвираджа. И так подружился с Рандвиром Сингхом. У него была младшая сестра Нила. В то время состоялась свадьба старшей дочери Раджа Капура Риту. И Риту была хорошей подругой Нилы. Когда Шамми овдовел, жена Раджа Кришна задумалась, а не свести ли его с такой хорошей девушкой, как подруга ее дочери? Но Шамми был всегда занят работой и не получалось организовать встречу. Но случайно или женщина так запрограммировала, что Шамми обнаружил телефон Нейлы у своего слуги и решился ей позвонить, несмотря на позднее время. Она взяла трубку с радостью и с полночи до 6 утра они болтали. В основном она слушала, а он изливал душу, рассказывая как познакомился с Гитой, как они поженились, как он ее потерял, что ему нравится, что он терпеть не может. А по окончании исповеди сказал: «приходи ко мне домой, вместе позавтракаем». И девушка приехала. Притхвирадж так обрадовался, что сразу предложил ей стать невесткой в их доме. Шамми женился на Ниле Деви из Бходжапары, Гуджарат, 27 января 1969 года, после 4 лет траура. Он уже был из признанной актерской семьи, а Нила из королевской семьи. Кто-то говорил, что их брак был по любви, а другие уверяли, что семья Капуров очень алчная и позарилась на деньги и титул. Нила знала, что у него двое детей и постаралась стать им хорошей матерью. Но дочка Шамми Канчан ни в какую не хотела ее признавать. И мачехе понадобилось терпение и проявить много нежности, чтобы проникуть в сердце девочки. Нила всегда понимала, что будет в жизни Шамми лишь номером два и муж никогда не будет любить ее также сильно, как любил Гиту. И во время свадебной церемонии Шамми достал фотографию первой жены и показал ей Нилу, говоря: «это моя Деви», как бы прося разрешения на новый брак у Гиты. И Нила пообещала снимку Бали, что позаботится о ее детях, как о своих.

Уже с фильма Tumsa Nahin декха (Такой как ты не встречал) (1957) и Диль Декхе Dekho (Отдай свое сердце) (1959), у него сложился экранный образ беззаботного и стильного плейбоя. В фильме «Джангли» (Дикий) (1961) его новый образ был закреплен, и все его последующие фильмы были в этом жанре. Он получил широкое признание после выхода блокбастера «Джангли» (1961) и стал одной из самых продаваемых звезд Болливуда на протяжении 1960-х годов, снявшись в ряде очень успешных и популярных фильмов, в том числе «Профессор» (1962), «Кашмир Ки Кали» (Красавица Кашмира) (1964), «Тиcри Манзиль» (Третий этаж) (1966), «Вечер в Париже» (1967), «Брахмачари» (Холостяк) (1968) и «Принц» (1969).

В 1960-х Шамми Капура часто брали с новыми актрисами, такими как Аша Парекх, Сайра Бану, Шармила Тагор и Садхана. Все они сделали очень успешную карьеру.

В песне Baar baar dekho к фильму «China Town» (Китайский квартал), 1962 года, Шамми повторил танец Элвиса Пресли.

В 1968 году Шамми снимался в фильме «Брахмачари» (Холостяк) с актрисой Мумтаз. И у них завязались отношения, что Шамми предложил ей вступить с ним в брак, но актриса только начала успешно строить свою карьеру и прерывать ее она не собиралась, да и ее семья возражала.

В интервью в 2011 году актриса Мумтаз заявила, что Шамми Капур предложил ей жениться, поскольку они сблизились во время съемок для «Брахмачари». Это было после смерти его первой жены Гиты Бали. Мумтаз заявляет, что она вежливо отказалась, поскольку Шамми Капур хотел, чтобы она бросила свою карьеру. Но добавила, что Шамми так сильно ее любил, что больше никто и никогда так не любил, и Шамми она потом вспоминала всю жизнь.

Бина Рамани, известная светская львица, также утверждает, что у нее тоже был бурный роман со вдовцом Шамми Капуром.

Когда снимали фильм «Раджкумар» (Принц) 1964 года Шамми во время песни ехал верхом на слоне и по неосторожности упал под ноги животного, и все услышали треск сломанных костей. Из-за сильного перелома ног Шамми долго лечился и сильно поправился. Сказал себе, что это знак и пора подальше держаться от кино и решил посвятить время родителям. А после их смерти решил попробовать снять собственные фильмы, «Бундалбаз» (Час расплаты) и «Маноранджан» (В поисках развлечений). И когда они стали хитами, решил снова начать играть, но уже не главных героев. А песни за него всегда пел Муххамед Рафи.